1.本发明涉及沸石分子筛合成技术领域,具体涉及一种沸石分子筛负载金属催化剂及其合成方法与应用。
背景技术:
2.金属是一类重要的工业催化剂,在过去几十年里被广泛应用于加氢、氧化和耦合等反应中。当金属颗粒尺寸减小时,位于拐角和边缘处的原子数增加,这些原子具有活化底物的作用,特别容易参与催化反应使催化活性增加,活性最高的催化剂颗粒尺寸一般小于5nm。小颗粒尺寸的金属催化剂表面自由能高,容易发生迁移团聚,使得催化活性降低。将金属粒子负载到载体上,可以抑制金属颗粒的聚集失活。
3.目前,沸石负载金属催化剂的制备方法主要有浸渍法和离子交换法(cn 101497047 b;cn 101855013 b;cn 103418427 b)。浸渍法中金属的负载量受孔体积的限制,并且理论上金属前体可以完全填充沸石孔道。但是在溶液中,水合金属阳离子的半径很大,无法通过扩散进入中孔或小孔沸石,因此通过此方法引入的金属物种大多数是在沸石表面富集并在高温下聚集形成大颗粒(new journal of chemistry,2016,40(5):3933
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3949.)。离子交换法的交换量取决于每个晶胞中的al原子数,因此离子交换法不适用于全硅沸石或者高硅沸石(advanced materials,2019,31(1):1803966
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1803989.)。
4.原位包覆法是指通过向沸石中引入金属前体并进行水热结晶的方法。通过原位包覆法,金属颗粒可以均匀地分布在整个沸石晶体中,而不受沸石孔径的限制。但在实际合成过程中,由于金属盐溶液的掺入增加了晶体的生长难度。
5.为此,现有技术提出通过二次调节体系ph值,或者加入晶种来降低体系晶体成核的难度。
6.专利(cn 108160103 a)公开了一种高分散过渡金属粒子负载型多级孔沸石聚集体的制备方法。该方法将过渡金属盐溶液与铝源混合,然后滴加到硅源溶液中,得到过渡金属
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硅铝溶胶凝胶溶液,然后添加晶种,在合适的温度下晶化;最终所得催化剂金属粒径为1.5~2nm。
7.专利(cn 103551184 a)公布了一种用于甲醇转化制烯烃的沸石包覆金属氧化物催化剂,该催化剂将金属盐溶液与制备的沸石硅铝溶胶进行混合,晶化后得到具有高选择性和收率的催化剂。
8.otto等(microporous and mesoporous mat
声明:
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我是此专利(论文)的发明人(作者)