第一作者：巫海洋 通讯作者：张校刚、黄鹏
通讯单位：南京航空航天大学、江苏师范大学
论文DOI：10.1002/anie.202417209
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无负极锂金属电池(AFLMB)被认为是下一代先进储能技术，但是锂在铜箔上较低的沉积剥离可逆性限制了它的进一步应用。通过金属有机框架(MOF)来改善亲锂性并优化铜表面已被证明是一个可行的方向。然而现阶段粘结剂的大量使用会覆盖MOF的活性晶面，这在很大程度上限制了MOF性能的发挥。在此背景下，本工作将金属有机框架晶体膜技术引入AFLMB领域，通过外延生长策略在铜箔表面构筑了一层致密的无缝隙的HKUST-1多晶膜。与传统的MOF功能层相比，无粘结剂的多晶膜能够完全暴露亲锂位点。这可以显著降低成核过电势并优化锂的沉积质量，使锂镀层更加致密并消除枝晶的影响。当与磷酸铁锂(LFP)正极匹配时，基于HKUST-1膜的LMB表现出了优秀的倍率性能和循环稳定性，产生160 mAh g-1的高可逆容量，并在1100次循环后保持80.9%的容量保持率。
背景介绍
虽然AFLMB具有高能量密度和结构简单的优点，但是锂在铜箔上较低的沉积剥离可逆性限制了它的进一步应用。一方面，锂在铜箔上的不均匀沉积极易导致枝晶的生长，在降低电池库仑效率的同时，也带来了刺穿隔膜的风险，这会导致严重的安全隐患。另一方面，枝晶所提供的高比表面积会加速电解液的分解，在长期循环中这些电解质分解产物会钝化电极，导致电池损坏。因此，实现AFLMB的前提之一是最大限度地提高锂沉积/剥离的可逆性和在铜集流体上的利用率。
为了实现这一目标，人们付出了很大努力来预处理铜集流体，以期达到改善亲锂性并优化锂初始沉积形态的目的。在最近报道的工作中，通过金属有机框架(MOF)功能层修饰铜集流体这一方案得到了广泛关注。得益于MOF独特的亲锂性，这些基于MOF功能层的AFLMB均表现出了显著的性能提升。但是从MOF的角度看，这背后似乎还有很大的提升空间。大多数MOF功能层的构筑依赖PVDF和PTFE等粘结剂的使用，这些粘结剂会附着在MOF表面覆盖活性位点并降低其功能性。但问题是，如果不使用粘结剂则很难在铜箔表面构筑一层完全致密的MOF膜层。这会导致锂离子从MOF的缝隙处沉积到铜箔表面，继而引起枝晶
声明：
“南京航空航天大学张校刚团队Angew：在铜箔上直接生长MOF多晶膜助力长寿命无负极锂金属电池” 该技术专利(论文)所有权利归属于技术(论文)所有人。仅供学习研究，如用于商业用途，请联系该技术所有人。
我是此专利(论文)的发明人(作者)
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编辑：中冶有色网
来源：南京航空航天大学
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2025年06月06日 ~ 08日 
