银纳米颗粒增强CsPbIBr2
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银纳米颗粒增强CsPbIBr2钙钛矿光伏器件的模拟研究 内容总结：
钙钛矿
太阳能电池(PSCs)作为一种新型薄膜太阳能电池发展迅速，受到人们的广泛关注。从2009年发展至今，其光电转换效率(PCE)已经突破至25.5%，被认为是最具发展潜力并有望实现商业化的太阳能电池之一 [1] [2] [3] [4] [5]。在众多的钙钛矿材料中，CsPbIBr2材料具有出色的稳定性，被应用于开发稳定性更高的全无机PSCs。但是目前基于CsPbIBr2的全无机PSCs的效率普遍较低，且开路电压也有进一步提高的空间 [6] [7] [8] [9] [10]。入射光的吸收能力对光伏器件的性能有着重要的影响，故而可以从提高器件对入射光的吸收的角度对CsPbIBr2基全无机PSCs的性能进行改善。目前表面等离激元在激光加工、
太阳能光伏器件等领域皆有应用 [11] [12]。利用表面等离激元来增强
钙钛矿太阳能电池对入射光吸收的方法，虽然应用时间短、相关研究工作少却在相关领域中表现出很大的应用潜力。Chen [13] 和Park [14] 课题组都做了将金纳米颗粒(Au NPs)掺入PSCs空穴传输层的一些工作，他们的结果显示，Au NPs的表面等离激元特性能够很大程度上提高电池光吸收能力和光电流密度。Wang [15] 和Snaith [16] 课题组又将Au NPs掺入PSCs介孔三氧化二铝结构中，结果同样表明表面等离激元可以增强电池光吸收性能。
内容：
1. 引言
钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为一种新型薄膜太阳能电池发展迅速，受到人们的广泛关注
从2009年发展至今，其光电转换效率(PCE)已经突破至25.5%，被认为是最具发展潜力并有望实现商业化的太阳能电池之一 [1] [2] [3] [4] [5]
在众多的钙钛矿材料中，CsPbIBr2材料具有出色的稳定性，被应用于开发稳定性更高的全无机PSCs
但是目前基于CsPbIBr2的全无机PSCs的效率普遍较低，且开路电压也有进一步提高的空间 [6] [7] [8] [9] [10]
入射光的吸收能力对光伏器件的性能有着重要的影响，故而可以从提高器件对入射光的吸收的角度对CsPbIBr2基全无机PSCs的性能进行改善
目前表面等离激元在激光加工、太阳能光伏器件等领域皆有应用 [11] [12]
利用表面等离激元来增强钙钛矿太阳能电池对入射光吸收的方法，虽然应用时间短、相关研究工作少却在相关领域中表现出很大的应用潜力
Chen [13] 和Park [14] 课题组都做了将金纳米颗粒(Au NPs)掺入PSCs空穴传输层的一些工作，他们的结果显示，Au NPs的表面等离激元特性能够很大程度上提高电池光吸收能力和光电流密度
Wang [15] 和Snaith [16] 课题组又将Au NPs掺入PSCs介孔三氧化二铝结构中，结果同样表明表面等离激元可以增强电池光吸收性能
本文设计了基于银纳米颗粒(Ag NPs)的局域表面等离激元增强型CsPbIBr2钙钛矿光伏器件，利用Ag NPs改善FTO/ZnO/CsPbIBr2/Carbon结构光伏器件的性能
此外，本文还通过能带
图和数值模拟揭示了该结构的合理性
通过时域有限差分法(FDTD)对所设计的器件结构进行了相应的模拟，得到了吸收率等数据曲线，并分析了不同表面覆盖比的Ag NPs的分布对器件的光吸收能力的影响
同时模拟得到光伏器件在x-y和x-z平面上的电场分布，并分析了Ag NPs的加入对器件的内部电场分布的影响
根据FDTD方法模拟得到的数据结果，分析Ag NPs的加入对PSCs电池器件的性能所起到的改善作用，模拟得到的结果对开展高效CsPbIBr2光伏器件的实验具有一定的指导作用
2. 光伏器件结构与模型诸多金属纳米颗粒(AuAg，Al等)中，Ag纳米颗粒因稳定性好且价格相对低廉，合成过程可控性高而得到广泛应用 [17] [18]
在本研究中，我们将Ag纳米颗粒放置于器件的FTO衬底和ZnO层的界面处，如
图1所示
理论上，当入射光照射银纳米颗粒时，会产生局域表面等离激元共振(LSPR)效应，且入射光散射时的角扩散会导致光程的增加 [19] [20]，从而增强器件的光吸收层对入射光的吸收，最终达到提高太阳能电池光电转换效率的目的
图1显示了本文所设计的器件结构，以及器件性能增强的原理
可以看到在入射光照射下，银纳米颗粒的LSPR近场增强效应将透过ZnO层作用到钙钛矿光吸收层，入射光在器件中的光程因银纳米颗粒前向散射效应而提高
而处于同种介质时，金属纳米颗粒光散射在正反方向一般是对称的 [21] 金属纳米颗粒在入射光的激发下，满足一定的色散关系时将会产生表面等离激元共振 [22] [23] [24]
而这种局域在金属表面的表面等离激元实际上就是一种电磁场，这种电磁场的电场强度远远大于入射光场，形成近场增强效应
银纳米颗粒的局域场作用到CsPbIBr2钙钛矿材料光吸收层，由于极强的局域场提高了钙钛矿材料的激发态密度，从而增大了电子空穴对的产生概率
即使有部分电子空穴对发生复合，由于钙钛矿材料是直接带隙，也很容易重新利用辐射光子进而激发电子空穴对，有望极大地提高光生载流子的生成和分离能力
根据之前的研究，表面等离激元可以增强物质的荧光强度 [25] [26]，在钙钛矿光伏器件中，钙钛矿层的荧光强度与开路电压呈正相关，故而，将表面等离激元引入CsPbIBr2钙钛矿光伏器件，亦有望提高器件的开压
Figure 1. Schematic of the LSPR near field enhancement and forward scattering effect of Ag nanoparticles in all-inorganic CsPbIBr2 perovskite solar cells
图1. 基于Ag NPs的局域表面等离激元增强型CsPbIBr2基PSCs器件的结构示意
图
图2为FTO/(Ag NPs)/ZnO/CsPbIBr2/Carbon电池结构的能带示意
图
CsPbIBr2钙钛矿吸收层吸收太阳光受激后，产生电子空穴对
电子经电子传输层(ZnO)注入到FTO (阳极)，空穴则注入到碳电极(阴极)，因此本文所设计的器件结构在理论上是科学可行的
为了深入探究Ag NPs在入射光下的LSPR近场增强特性以及对入射光的前向散射对PSCs性能的影响，本文利用FDTD方法对整个器件建立了模型，对器件内部光场、光学性质进行数值模拟
模型设置及各监测平面位置，如
图3所示，其中z方向使用完全匹配的边界条件，x/y方向使用周期性边界条件
Figure 2. Energy band diagram of the perovskite solar cells based on FTO/Ag-NPs/ZnO/CsPbIBr2/Carbon structure
图2. 基于FTO/Ag-NPs/ZnO/CsPbIBr2/Carbon结构的能带匹配示意
图根据设计的器件结构，构建了结构为玻璃/FTO (380 nm)/(Ag NPs) ZnO (200 nm)/CsPbIBr2 (300 nm)/Carbon (20 μm)的模型，单个球形银纳米颗粒被嵌入到FTO/ZnO界面处，而FTO/ZnO界面被设置为z = 0的x-y平面
其中玻璃层和碳浆涂层尺寸过厚，在建模时取了方便观测的尺寸，并不影响模拟结果
我们实验室实际制备出的纳米颗粒，尺寸不是固定的，其共振吸收峰宽较大
基于实验室的条件，将大小较为适中(直150 nm左右)的银纳米颗粒的尺寸用于模拟
模拟结果也为下一步将制备出的银纳米颗粒引入具体器件的实验进行指导
将银纳米颗粒的直径设置为150 nm，通过改变两个粒子之间的间隔可以获得不同的表面覆盖比(SC)
为了避免银纳米颗粒与光吸收层直接接触，我们预期在银纳米颗粒与光吸收层中间加入一层50 nm的ZnO薄膜，故而组成了厚度为200 nm的Ag/ZnO复合结构
350~700 nm范围内的平面波被设置成光源，照射到器件上
透射率监视器T (器件最下方)和反射率监视器R (光源上方)被用于记录器件的反射和吸收谱，并且定义光吸收A = 1-T-R
电场监视器被放在距离银纳米颗粒不同距离的位置用于记录电磁场分布，监视波长为605 nm
Figure 3. Simulation model diagram and monitoring positions of Ag-NPS enhanced CsPbIBr2 perovskite photovoltaic device
图3. Ag-NPs增强型全无机CsPbIBr2钙钛矿光伏器件的模拟模型
图及各监测位置3. 结果与讨论3.1. 光伏器件的场分布分析
Figure 4. Simulated electric field distribution in x-z plane (y = 0). The simulated electric field distribution of the whole device (a) SC = 0%, (b) SC = 5%, (c) SC = 10%, (d) SC = 15%. λ = 605 nm
图4. y = 0时，器件整体x-z平面的模拟电场分布(a) SC = 0%，(b) SC = 5%，(c) SC = 10%，(d) SC = 15%
其中λ = 605 nm
图4显示了y = 0时，器件内部x-z平面电场的二维分布
图，其中入射光波长为605 nm，监测位置为
图3中(1)处，取λ = 605 nm是由于CsPbIBr2材料的吸收边大约在此处
图4(a)~(d)分别是银纳米颗粒表面覆盖比SC = 0%、SC = 5%、SC = 10%、SC = 15%的情况
总的来说，
图4各
图主要可以大致分为三个区域：1) 0 nm < z < 380 nm，FTO层；2) ?200 nm < z < 0 nm，ZnO层；3) ?500 < z < ?200 nm，CsPbIBr2层
如
图4(b)~(d)所示，光入射时，银纳米颗粒周围的电场明显增强，呈现出分散的红色黄色区域，表现出银纳米颗粒的LSPR近场增强特性；而银纳米颗粒内部为蓝色区域，由于趋肤效应，电场强度远低于其表面
随着银纳米颗粒表面覆盖比的增加，银纳米颗粒周围的电场最大值也随之增加，这可能是由于银纳米颗粒的增加导致更多的入射光在银纳米颗粒之间进行散射，从而导致银纳米颗粒的LSPR近场增强特性更加显著
在0 nm < z < 380 nm区域，由于入射光在照射到银纳米颗粒表面时发生散射，加之银纳米颗粒的近场增强效应，使得电场得到明显增强；由于银纳米颗粒整体嵌在?200 nm < z < 0 nm区域，导致其受到LSPR近场增强的影响显著，这个区域的电场也得到明显增强；在?500 nm < z < ?200 nm区域，有银纳米颗粒的情况场强普遍大于SC = 0%的情况，说明银纳米颗粒的引入增强了钙钛矿层的光吸收，这是银纳米颗粒对入射光的前向散射效应引起的，同时LSPR的近场增强效应可能透过覆盖银纳米颗粒的ZnO层对CsPbIBr2层产生了影响
在
图4(b)~(d)中可以看到银纳米颗粒的位置，同时可以发现在其正下方区域，靠近两侧边缘的电场的强度明显高于其它地方，且整体显示出明显的角分布(angular distribution)，这是前向散射效应的一个特征
对比
图4(b)~(d)，发现各
图中颜色最深的区域，SC = 10%时的电场强度最高，SC = 15%的电场强度最小，这说明银纳米颗粒的用量并不是越多越好
综上所述，可以推断银纳米颗粒的引入可以增强器件对入射光的吸收，这种增强是由银纳米颗粒的近场增强效应和前向散射效应引起的，且SC = 10%时的增强效果可能较好
图5(a)~(g)为z = ?205 nm时x-y平面上即CsPbIBr2层的上边缘附近的模拟电场分布，
图5(b)，
图5(h)为z = ?350 nm时x-y平面上的模拟电场分布
z = ?205 nm时x-y平面的监测位置对应
图3中的(3)，z = ?350 nm时x-y平面的监测位置对应
图3中的(4)，入射光波长为605 nm
其中
图5(a)，
图5(b)为SC = 0%的情况，
图5(c)，
图5(d)为SC = 5%的情况，
图5(e)，
图5(f)为SC = 10%的情况，
图5(g)，
图5(h)为SC = 15%的情况
如
图5(a)，
图5(b)所示，没有银纳米颗粒时，x-y平面上的电场分布均匀，随着平面位置的下移，电场强度随之降低
另外可以在
图5中看到，引入银纳米颗粒后的相应平面上出现了重新分布的明暗相间的光斑，这应该是以局域光场为二级光源，向前发射的光的干涉
图样
图5(c)中的平面电场分布变得不均匀，红色和黄色区域的电场强度普遍要高于
图5(a)中的对应区域，而平面中心以及平面周边的青色和蓝色区域的电场强度则明显低于
图5(a)中对应区域，相应的，
图5(d)中的平面电场分布相较于
图5(b)也呈现出类似的特性
图5(c)，
图5(d)中x-y平面内蓝色的区域应处于
图5(b)中所示的银纳米颗粒下方，这个区域由于被银纳米颗粒遮挡，不能被入射光直接照射到，故而相对于x-y平面上的其它区域电场强度低，
图5(e)~(h)中也存在这种现象
但是蓝色周围的电场强度与其它区域相比有十分明显的增强，这很大程度上是由于银纳米颗粒对入射光的前向散射造成的
如
图5(e)所示，z = ?205 nm的电场强度相较于
图5(a)增强的区域面积大于
图5(c)和
图5(g)，钙钛矿其他吸收层的位置也有类似现象，
图5(f)中电场强度(z = ?350 nm)相较于
图5(b)增强的区域面积大于
图5(d)和
图5(h)，这说明SC = 10%时，钙钛矿层有相对更多的区域对入射光能量的吸收被增强
图5(g)所示的平面内电场强度的最大值高于
图5(a)~(e)，但是电场强度相较于
图5(a)增强的区域面积小于
图5(c)和
图5(e)
此外，
图5(g)平面中心电场强度提升不明显的蓝色区域相较
图5(c)，
图5(e)的更大
另外，随着平面位置的下移，
图5(f)中场强的最大值及最小值均高于
图(e)，类似的
图5(h)中场强的最大值及最小值均高于
图(g)
这是由于太阳光照射时，入射光会被银纳米颗粒前向散射，散射后的光路与其它入射光路可能在z = ?350 nm时的x-y平面上相互干涉，导致了这种现象
光吸收层也因此会吸收更多的入射光，产生更多的光生载流子
结合
图5(d)~(h)，模拟设置银纳米颗粒位于平面中心区域，随着监测平面在器件钙钛矿层中的位置的下移，远离ZnO/CsPbIBr2界面，同一x-y平面内电场强度提升明显的区域越远离平面中心，正如
图5(b)~(d)中呈现的前向散射特征一样，整体显示出明显的角分布，这同样佐证了银纳米颗粒对入射光的前向散射效应是提升器件钙钛矿层的光吸收能力的重要因素
从
图5中可以看到，引入银纳米颗粒后，其下方x-y平面的电场分布并不是均匀的，说明了电场的增强不能简单归因于银纳米颗粒的前向散射效应，也与LSPR近场增强效应有关
结合
图4和
图5的结果，有理由相信通过银纳米颗粒的近场增强和前向散射可以增强器件的光吸收，从而改善器件的性能
Figure 5. Simulated electric field distribution (λ = 605 nm) in x-y plane below the CsPbIBr2 layer: (a) (c) (e) (g) z = ?205 nm; (b) (d) (f) (h) z = ?350 nm. (a) (b) SC = 0%; (c) (d) SC = 5%; (e) (f) SC = 10%; (g) (h) SC = 15%. λ = 605 nm
图5. x-y平面的模拟电场分布：(a) (c) (e) (g) z = ?205 nm；(b) (d) (f) (h) z = ?350 nm
其中(a) (b)为SC = 0%的情况，(c) (d)为SC = 5%的情况，(e) (f)为SC = 10%的情况，(g) (h)为SC = 15%的情况，其中λ = 605 nm3.2. 银纳米粒子对光吸收的影响
Figure 6. Simulated absorptivity curves simulated by FDTD method
图6. 利用FDTD方法模拟得到的器件吸收率曲线
图6显示了具有不同银纳米颗粒表面覆盖比的CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池的吸收率
吸收率是通过模拟透过率和模拟反射率计算得出
反射率的监测位置所在的FTO层的上侧x-y平面，即
图3中(2)处
透过率的监测位置为碳电极靠近钙钛矿层的x-y平面，即
图3中(6)处
从
图6吸收率的模拟
图中可以看到吸收峰的位置约在575 nm处
银纳米颗粒的近场增强特性以及对入射光的前向散射，使得器件整体的吸收率随着银纳米颗粒表面覆盖比的增加都有不同程度的提升，其中SC = 10%的情况吸收率最高
SC = 15%的吸收率低于SC = 10%的情况，说明器件对入射光的吸收虽然可以被银纳米颗粒增强，但是增强效果与银纳米颗粒的表面覆盖比并不是严格呈正相关的，过量的银纳米颗粒反而会使得器件对入射光的吸收相对减弱
另外CsPbIBr2钙钛矿材料的禁带宽度约为2.05 eV，理论上不能够吸收605 nm以内的太阳光
而从
图中可以发现，波长高于605 nm的区域，也有一定的吸收，原因是这部分的入射光被银纳米颗粒吸收并被热耗散
从模拟结果来看，银颗粒覆盖比为SC = 10%的器件吸收率高，预期增强效果好，比较适合制备光伏器件
4. 结论
本文设计了一种基于银纳米颗粒的局域表面等离激元增强型CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池，通过时域有限差分方法对所设计的器件结构进行相应的数值模拟，得到吸收率数据曲线，并分析了不同表面覆盖比的银纳米颗粒对器件的光吸收能力的影响
同时模拟了光伏器件内部x-y和x-z平面的电场分布，分析了银纳米颗粒的加入对器件的内部电场分布的影响
模拟结果表明，银纳米颗粒的加入有利于提高CsPbIBr2基PSCs器件的光吸收能力，并通过分析得到，CsPbIBr2基PSCs光吸收能力的增强，是由银纳米颗粒的LSPR近场增强和前向散射效应引起的
从模拟结果来看，当银纳米颗粒表面覆盖比为10%时，制备的光伏器件性能可能较好
基金项目天津市教委科研计划项目(2017KJ097)；国家自然科学基金青年项目(No. 21802092)
NOTES*通讯作者
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https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.10.053
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摘要: 在入射光的激发下，银纳米颗粒(Ag NPs)表面发生的局域表面等离激元共振效应具有近场增强的作用，这种效应有望增强对CsPbIBr2钙钛矿材料的激发态密度从而提高光伏器件的光电转换效率。另外，Ag NPs的前向散射会提高入射光的光程，有助于提高光吸收。基于此，本文设计了基于Ag NPs的局域表面等离激元增强型CsPbIBr2钙钛矿光伏器件，利用Ag NPs改善结构为FTO/ZnO/CsPbIBr2/Carbon的CsPbIBr2光伏器件的性能。我们利用时域有限差分法对基于Ag NPs的局域表面等离激元增强型CsPbIBr2钙钛矿光伏器件结构进行了相关的数值模拟，通过调控模型中FTO衬底表面上Ag NPs的间隔尺寸得到了具有不同Ag NPs表面覆盖比的CsPbIBr2钙钛矿光伏器件，进而模拟得到器件的吸收率以及各光伏器件剖面的电场分布情况。模拟结果表明，Ag NPs的局域表面等离激元增强效应以及前向散射效应有望改善CsPbIBr2钙钛矿光伏器件的性能，在理论上预言了本文设计的可行性，也为实验制备高效CsPbIBr2光伏器件提供了一定的理论指导。
标签：银纳米颗粒,局域表面等离激元,时域有限差分法,CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池,Ag
原文请看：https://www.hanspub.org/journal/PaperInformation?paperID=49920如有侵权，请联系我们！
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“银纳米颗粒增强CsPbIBr2钙钛矿光伏器件的模拟研究” 该技术专利(论文)所有权利归属于技术(论文)所有人。仅供学习研究，如用于商业用途，请联系该技术所有人。
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编辑：中冶有色技术网
来源：黄友铭, 吴以治*, 刘 玲, 张诗涵, 安嘉凯
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2025年03月28日 ~ 30日 
