目前，传统基于自由基反应的PMS活化方法存在生成有毒副产物的固有问题。研究表明，非自由基途径的PMS活化在选择性氧化和避免有害副产品形成方面展现出更大的潜力。然而，协调单原子催化剂(SACs)的结构性能关系，提升非自由基氧化途径的效率仍是一个挑战。因此，开发协同非自由基氧化途径，提高PMS活化效率，减少有害副产物，具有重要的环境意义。研究团队通过实验和理论计算，探讨了配位环境对催化剂性能的影响，揭示了单原子催化剂在活化PMS过程中非自由基氧化途径的机制，最终成功实现了催化剂的千克级生产和应用。这一研究不仅深化了对SACs-PMS激活结构性能关系的理解，也为工业规模的环境修复提供了新的方向。
【文章概述】2025年9月19日，广西大学李志礼/陈博团队在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为“Coordination Reconstruction Enhanced Synergistic Nonradical Oxidation Pathways in Cobalt Single-Atom Catalysts for Sustained Pollutant Destruction”的研究论文。本研究通过一种可扩展的固相热解策略，成功合成了两种钴单原子催化剂(Co-N3O1和Co-N2O2)，并系统地研究了其催化性能、结构特征及其作用机制。研究发现，这两种催化剂均能通过非自由基途径(如单线态氧、高阶金属氧物种和电子转移)有效活化过氧化物单硫酸盐(PMS)，从而实现对污染物的高效降解。其中，Co-N2O2因其更高的氧配位数和优化的电子结构，在催化活性和稳定性上表现更为优异。通过理论计算和电化学测试，作者揭示了Co-N2O2的优异性能与其配位环境的优化密切相关。改进的配位结构增强了PMS的吸附和活化能力，并促进了非自由基氧化途径的主导作用。此外，文章还展示了该催化剂在工业公斤级生产和复杂废水处理中的应用潜力，验证了其在实际环境修复中的可行性和高效性。研究结果不仅为单原子催化剂的结构-性能关系提供了新的见解，也为工业级环境污染治理提供了可行的解决方案。
【图文解读】
1. Co-SACs结构与缺陷调控
本研究采用固相热解法，以尿素和氢氧化钴为前驱体，在550℃空气中合
声明：
“广西大学Angew：公斤级规模化合成单原子催化剂用于复杂废水处理” 该技术专利(论文)所有权利归属于技术(论文)所有人。仅供学习研究，如用于商业用途，请联系该技术所有人。
我是此专利(论文)的发明人(作者)
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编辑：中冶有色网
来源：广西大学
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2025年10月15日 ~ 17日 
