01 【导读】
开发全固态电池在信息技术、移动通信和电动汽车等领域发挥着重要作用,其具有高安全性和比能量。其中,基于层状金属氧化物(LMO)正极的全固态电池具有广泛的吸引力,但LMO在高电位下与固态电解质(SE)的不可逆副生反应以及富镍LMO的化学-机械降解阻碍了其长期稳定性和倍率性能。ASSLSB(全固态锂硫电池)以其高比能量在原则上可以消除一些这些挑战,适中的电位不会导致SEs的显著氧化,也不会在充电时释放活性氧威胁热安全,因此有望实现更高的固有安全性,且使用SEs还可以进一步消除液态电解质基Li–S电池中存在的臭名昭著的多硫化物穿梭现象。然而,ASSLSBs一直受到较差的倍率性能和循环寿命的困扰,元素硫和Li2S的固态-固态-固态反应(SSSRR)非常缓慢。由于这两种活性材料都是电子绝缘体,反应只能在SE|活性材料|碳的三相边界处发生。由于三相边界位点的密度通常远低于两相边界位点的密度,反应在空间上高度受限,挑战了有效的固-固电荷转移。通过引入功能添加剂到正极中,如Cu、LiVS2和改性碳,已经做出了显著努力,但由“全固三相边界”挑战引起的不良动力学问题并未完全解决。此外,使用Li2S作为活性材料可能会给电极制造带来技术挑战。
02 【成果掠影】
在此,北京大学庞全全团队(通讯作者)展示了使用LBPSI玻璃态固态电解质(GSEs)实现的快速SSSRR和高循环稳定性。与使用额外的电子介导剂不同,电解质本身被配制为含有氧化还原活性碘,使其作为表面氧化还原介导剂促进Li2S颗粒的氧化。在充电时,SE表面上的碘阴离子可以在SE|C边界处被电化学氧化为I2和I3⁻(表示为I2/I3-),随后化学氧化接触中的Li2S。值得注意的是,这种基于SE表面的氧化还原介导过程使得反应可以在SE|Li2S两相边界处发生,否则该边界是不活跃的,但其数量远多于所需的SE|Li2S|C三相边界。配制的电解质倾向于形成玻璃,这使得碘的可逆氧化还原反应得以实现,而不是持续的SE降解。
基于这一机制,ASSLSB展现出超快充电能力,在2C(30℃)充电时硫的比容量高达1497mAh/g,而在20C时仍可保持784mAh/g。值得注意的是,在 60℃的极端条件下,以150C的倍率充电时,硫的比容量可达432mAh/g。此外,该电池在5C(25
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“北京大学庞全全最新Nature:超快充全固态电池” 该技术专利(论文)所有权利归属于技术(论文)所有人。仅供学习研究,如用于商业用途,请联系该技术所有人。
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