研究背景
在
新能源产业飞速发展的当下，
储能技术已成为支撑产业升级的核心环节，然而传统
锂离子电池受限于资源匮乏、成本居高不下及安全隐患显著等瓶颈，开发更可靠的储能替代技术迫在眉睫。水系
铝离子电池(AAIBs)凭借2980 mAh g-1的超高理论比容量、铝资源储量充沛以及水基体系与生俱来的本质安全性(无燃爆风险)，已然成为下一代可持续储能技术的研究热点，更是破解当前储能领域安全与成本双重困境的重要突破口。
二硫化钼(MoS2)拥有类
石墨烯的层状结构，层间依靠弱范德华力连接，通过插层改性可有效扩大层间距，为Al3+的可逆嵌入与脱嵌提供便利，是
水系铝离子电池正极材料的优选之一。其中，1T相MoS2因具备金属导电性、优异的理论比容量及可调控的层间距，展现出更为突出的电极应用潜力。但不容忽视的是，1T相MoS2属于亚稳态结构，在常温环境下热力学稳定性较差，难以直接合成;同时现有改性技术要么合成工艺繁琐、循环性能欠佳，要么会导致1T相在充放电过程或退火处理中不可逆地转变为2H相，这一系列问题严重制约了其产业化应用。因此，如何制备出能够耐受退火处理与
电化学循环、稳定存在的1T相MoS2，已成为当前水系储能领域亟待解决的关键难题，也是相关研究的核心重点之一。
工作简介
近日，河北大学叶金花教授和吕存财副研究员团队通过插层策略成功制备了单层碳与MoS2交替插层的富1T相MoS2纳米花(1T-R-MoS2/MC)，该插层结构能有效扩大层间距、降低离子扩散能垒并加快离子动力学;引入单层碳进一步提升导电性与结构稳定性。电化学测试表明：1T-R-MoS2/MC在0.4 A g-1电流密度下循环150圈后，电极可逆放电比容量仍可达209.12 mAh g-1，库伦效率超90%，展现优异储铝性能。非原位表征阐明电池循环中MoS2的反应机理与物相演变;DFT 理论计算证实单层碳可加速反应动力学、降低离子扩散势垒。该文章以“Intercalation Engineering Synthesizes MoS2 Cathodes Rich in the 1T Phase To Achieve Stable Cycling for Aqueous Aluminum-Ion Batteries”为题发表在国际知名期刊ACS Nano上，第一作者为陈雷。
内容表述
1.创新合成策略：创新性地将抗坏血酸(AsA)水热插层技术与高温退火工艺相结合，成功制备出单层碳与1T相MoS2交替排列的纳米花状
复合材料(1T-R-MoS2/MC)。该合成思路不仅有效解决了1T相MoS2在常温环境下易不可逆转化为2H相的关键难题，还同步达成了扩大层间距、降低Al3+离子扩散势垒以及提升材料电导率的多重目标，为1T相MoS2的实际应用奠定了基础。
2.电化学性能评估：基于上述设计所制备的1T-R-MoS2/MC正极，展现出优异的电化学性能。在0.4 A g-1的电流密度下经过150次循环后，仍可保持209.12 mAh g-1的可逆放电容量，且库仑效率始终维持在90%以上。其中，单层碳的引入可在充放电循环过程中有效缓冲电极材料的体积形变，抑制1T相向稳定2H相的转变，进而保障了电极优异的循环稳定性与性能耐久性。
3.表征与理论结合，明晰储能反应机理：采用非原位XRD、XPS、拉曼光谱等多尺度表征技术，系统揭示了MoS2在充放电过程中的相结构转变规律与具体反应路径;同时结合密度泛函理论(DFT)计算，进一步证实单层碳的插层能够显著加速Al3+的扩散动力学过程、降低扩散能垒。该研究为MoS2基水系铝离子电池正极材料的理性设计与性能优化，提供了坚实的实验数据支撑与明确的理论指导。
图1. (a)1T-R-MoS2/MC的合成过程示意图，(b) SEM图像， (c)HRTEM图像;1T-R-MoS2/MC、MoS2/AsA、2H-MoS2的(d)Raman光谱，(e) XRD图谱，(f) Mo 3d和(g) S 2p XPS光谱图。
图2. (a)1T-R-MoS2/MC前3圈充放电曲线及(b)CV曲线;(c)三者在0.2 A g-1下的充放电曲线、(d)倍率性能;(e)1T-R-MoS2/MC不同电流密度充放电曲线;(f)三者在 0.1 A g-1、(g)0.4 A g-1下的循环性能;(h)1T-R-MoS2/MC与其他正极材料对比图。
图3. (a)三种样品的GITT曲线;(b)三种样品在不同充放电状态下的Al3+扩散系数;(c)不同扫描速率下的 CV 曲线;(d)1T-R-MoS2/MC的CV曲线衍生Log (i)-Log (v)图;(e)电容贡献占比;(f)初始、(g)10 圈后、(h)40 圈后三种样品的EIS曲线。
图4. (a) 特定电位下的GCD曲线 (I-VII);(b-c) 非原位XRD;(d-e) Al 2p、Mo 3d 的非原位XPS;(f) 不同充放电状态的拉曼光谱;(g) 三种样品Al3+吸附模型与吸附能;(h) 1T-R-MoS2/MC的态密度(DOS)图;(i) 1T-R-MoS2/MC 中Al3+的迁移路径;(j) 三种样品中Al3+的扩散能垒。
文献详情
Lei Chen, Cuncai Lv, Jipeng Zhang, Dongyang Zhao, Chenyu Duan, Linjie Gao, Jinhua Ye. Intercalation Engineering Synthesizes MoS2 Cathodes Rich in the 1T Phase To Achieve Stable Cycling for Aqueous Aluminum-Ion Batteries. ACS Nano，DOI: 10.1021/acsnano.5c18991
作者简介
叶金花教授，博士生导师，1984年赴日本东京大学学习，1990年获得理学博士学位。2005年教育部长江学者奖励计划讲座教授 (南京大学)，2006年获得国家海外杰出青年基金，入选2010年国家高层次人才计划，现任“河北大学光驱动
碳中和研究中心”主任。从事新型光热催化材料，半导体光催化材料的开发以及在太阳能转换和环境净化方面应用的研究。自2001年以来，申请专利近20项，在Nature, Nature Mater., Nature Catal., Phy. Rev. Lett., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Edit., Adv. Mater., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Energy Environ. Sci.等国际著名杂志上发表论文660余篇，迄今已获得同行引用66,000余次，其中170余篇论文被引超过100次，80篇论文被引超过200次，且单篇论文最高被引超过3600次，H因子132。光化学转化及太阳能存储国际学会(IPS)国际组委会成员、日本光
功能材料学会组织委员会成员、中国可再生能源学会光化学专业委员会成员。主持及承担过十余项日本、中国科研项目(包括“973”项目、国家自然科学重点专项基金等)，合计科研经费超8000万人民币。
吕存财副研究员，硕士生导师。主要从事过渡金属材料的可控制备及其电催化/光热催化制氢、储能电池等领域的研究工作。近年来在Nature Energy, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Edit., ACS Nano等国际知名期刊发表SCI论文50余篇，其中以第一作者或通讯作者发表论文20余篇。以第一发明人获授权国家发明专利4项，并实现1项专利转化。主持国家自然科学基金青年项目、河北省自然科学基金优秀青年项目、河北省教育厅青年拔尖人才等多项科研项目，并入选2022年度“澳门青年学者计划”。
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