【研究背景】
氨（NH3）在国民经济中发挥着十分重要的作用。用于工业合成氨的Haber-bosch工艺需要高温高压的反应条件，导致大量的能源消耗和碳排放。在当前 “双碳”政策下，具有零碳排放特性的电催化氮还原（NRR）合成氨技术极具发展前景，而其中NRR催化剂在N2的吸附和加氢反应中起关键作用。然而迄今为止，大多数报道的NRR催化剂的NH3产率（<100 μg h−1 mg−1）和法拉第效率（<20%）远不能满足实际使用要求。
【工作介绍】
近日，来自兰州交大褚克教授课题组在《ACS Nano》上发表了题为“High-Efficiency N2 ElectroreductionEnabled by Se-Vacancy-Rich WSe2-x in Water-in-Salt Electrolytes”的研究文章,第一作者为沈鹏。该工作通过电解液设计——利用盐包水(WISE)电解液可有效抑制析氢反应的特性，同时结合富Se空位WSe2-x催化剂可有效吸附和活化N2的特点——构建出了超高效NRR催化体系。该NRR催化体系实现了创纪录的法拉第效率（62.5%）以及较高的NH3产率（181.3 μg h−1 mg−1）。进一步利用分子动力学模拟、DFT计算和电化学（第一届全国有色金属电化学与碳减排会议）原位光谱分析，深度揭示了WISE促进NRR的内在机理。
【图文解析】
要点一：DFT计算表明富Se空位WSe2-x催化剂可有效吸附和活化N2，但其同时可加速水分解利于析氢反应，不利于NRR选择性。
要点二：分子动力学模拟表明盐包水(WISE)电解液可有效抑制WSe2-x表面的析氢反应，且对于常用的LiClO4电解液，理论最优浓度为12 m (mol kg-1)。
要点三：电化学测试表明，富Se空位WSe2-x催化剂在12 m LiClO4中表现出62.5%, 181.3 μg h−1mg−1的超高NRR性能，远优于报道值。
要点四：电化学原位光谱分析表明，WISE可有效提高催化剂表面的N2亲和力，并增强活性位点的π电子反馈能力，促进NRR活性的大幅提高。
图1. WSe2-x催化剂NRR/HER性能的理论预测
图2. WSe2-x催化剂在盐包水(WISE)电解液中NRR/HER行为的分子动力学模拟
图3. WSe2 和WSe2-x的形貌表征
图4. WSe2 和WSe2-x的结构表征
图5. WSe2 和WSe2-x在WISE中的NRR性能测试
图6. 电化学原位光谱分析WSe2 和WSe2-x在WISE中的NRR行为
第一作者介绍
沈鹏，兰州交通大学材料学院在读研究生，主要从事电催化反应的DFT计算和分子动力学模拟研究，以第一/共一作者身份在ACS Nano，Angew. Chem.Int. Ed.，Chem. Commun.，Nano Research等期刊发表SCI论文5篇。
通讯作者介绍
褚克，兰州交通大学材料学院教授，主要从事新型金属基复合材料及新能源材料（2022全国新能源材料产学研合作线上报告会）的研究和开发。以第一/通讯作者身份在ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater, Adv. Funct. Mater., Small, Appl.Catal. B, Nano Research等国内外知名期刊发表SCI论文100余篇，总被引用6500余次 (H-index: 48), 先后有30余篇论文入选ESI高被引/热点论文，申请专利30余件(授权21件)。入选“全球前2%顶尖科学家”榜单、“全球顶尖前10万科学家”榜单（全球第22326位，2022.4）、英国皇家化学会“Top 1%高被引作者”、陇原青年英才、甘肃省“飞天学者”、中科院“西部青年学者”、陇原青年创新创业人才、甘肃省高校“青年教师成才奖”、省科技进步三等奖等。
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文献链接：
Peng Shen, Xingchuan Li, Yaojin g Luo, Yali Guo, Xiaolin Zhao, Ke Chu*. High-Efficiency N2 Electroreduction Enabled by WSe2-x in Water-in-Salt Electrolytes, ACS Nano, 2022.
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00596.
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