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物理所李泓研究员:理论与实践并重,科研与产业并行,以实际行动推动锂电池行业发展!

2020-12-10 13:36 作者:dongjie 来源:锂电前沿 浏览:

摘要:李泓,中国科学院物理研究所研究员,主要研究方向为高能量密度锂离子电池、固态锂电池、电池失效分析、固态离子学 。 在纳米硅碳负极材料、基于原位固态化的高能量密度锂电池方面取得了一些研究成果,致力于推动基础研究成果获得实际应用。目前承担了新能源汽车试点专项长续航

李泓,中国科学院物理研究所研究员,主要研究方向为高能量密度锂离子电池、固态锂电池、电池失效分析、固态离子学在纳米硅碳负极材料、基于原位固态化的高能量密度锂电池方面取得了一些研究成果,致力于推动基础研究成果获得实际应用。目前承担了新能源汽车试点专项长续航动力电池项目、北京市科委以及国家自然科学基金委固态电池重点项目。参与策划和设计北京怀柔科学城清洁能源材料测试诊断分析平台,参与创办溧阳天目先导电池材料科技有限公司、北京卫蓝新能源科技有限公司、中科海钠科技有限公司、天目湖先进储能技术研究院,长三角物理研究中心。
李泓研究员于1997年在世界上首次提出高容量纳米Si负极材料,申请了第一个发明专利,1999年在国际上发表了第一篇纳米硅负极材料文章2005年提出元宵结构纳米硅负极综合解决方案,入选“国家十五重大科技成就展”。纳米硅负极材料在1997年开始获得系列核心材料授权专利,历时20年研究,实现技术转移,2017年在江苏溧阳天目先导电池材料有限公司开始产业化。提出和发展了基于原位固态化技术的混合固液电解质电池和全固态电池技术,推动锂离子电池失效分析技术和高通量计算技术发展。目前主要研究方向为高能量密度锂离子电池关键材料与电池技术、固态锂电池、电池失效分析、固体离子学。合作发表SCI论文380篇,引用超过27000次,H因子84。共申请中国发明专利100余项,已获授权中国发明专利50余项。 
目前的研究课题及展望:目前负责国家重点研发计划项目1项,北京市科委重点项目1项,国家自然科学基金重点项目1项,国内外企业合作项目3项,主要针对各类固态电池和高能量密度锂离子电池开发。期望未来在高能量密度锂离子电池、固态锂电池中的关键材料、构效关系,热力学与动力学,全寿命周期失效机理、安全性、电池设计方面取得突破和创新成果。
近期工作汇总

提升体积能量密度内部致密化是解决负极循环过程中体积变化大的有效方法

杨全红/李泓等人在ACS Energy Letters发表综述“Realizing High Volumetric Lithium Storage by Compact and Mechanically Stable Anode Designs”,作者总结了提升体积能量密度的方法,重点强调内部致密化是解决负极循环过程中体积变化大的有效方法,作者对已经发表的文章进行了总结,最后作者提出了在高体积能量密度电池的设计中需要注意的要点

 

实现高体积密度和高能量密度的示意图,就像爆米花一样,纳米化之后,有多孔的结构,即使之后被压实,其结构仍然能够得到保持。内部的多孔结构有利于离子的扩散和电极材料的充分利用,对提升电池的能量密度和倍率性能都有重要的意义。图2b给出了材料的重量能量密度和体积能量密度随着纳米化的程度而变化的曲线。可以看到,纳米化材料的尺寸越小,材料密度就越低,在致密化后,体积能量密度越大。这说明了材料的纳米工程对体积能量密度至关重要。

Realizing High Volumetric Lithium Storage by Compact and Mechanically Stable Anode Designs (ACS Energy Letters, 2020, 5, 1986−1995).

https://dx.doi.org/10.1021/acsenergylett.0c00851
 

固态电池也产气?如何抑制?


本文针对PEO基固态电池体系,结合实验和计算系统地研究了其在高电压状态下的产气行为,发现了尽管PEO基聚合物电解质的电化学窗口只有3.8V,但是单纯PEO电解质直到负载电压达到4.5V时才开始出现明显的产气分解的行为。而将钴酸锂正极加入组装成全电池后,4.2V便开始出现产气行为,说明脱锂态层状正极和固态电解质之间的界面反应会引起聚合物电池在较低电压下出现产气行为,因此,作者进一步采用离子导体包覆的方式,阻隔正极与聚合物之间的相互接触,成功的将聚合物钴酸锂电池的产气电位提升至4.5V。

 

当与钴酸锂正极接触后,即使是在较低的电位4.2V,产气行为已经开始,这将大大限制聚合物电池安全使用的电位区间及其能量密度。为了避免LCO与PEO电解质的直接接触,作者采用表面离子导体包覆的方法制备了表面包覆LATP固态电解质的钴酸锂正极。改用该种方法后,直至4.6V都没有检测到明显的产气行为,且电池在4.5V的电化学性能明显好于未包覆的钴酸锂电池。

Kaihui Nie, Xuelong Wang, Jiliang Qiu, Yi Wang, Qi Yang, Jingjing Xu, Xiqian Yu, Hong Li, Xuejie Huang, Liquan Chen. Increasing Poly(ethylene oxide) Stability to 4.5 V by Surface Coating of the Cathode. (ACS Energy Letters. 2020, 5, 826-832.)

原位观察全固态电池锂枝晶生长及电解质裂纹扩展微观过程


中国科学院物理研究所李泓研究员课题组联合高能所东莞中子科学中心梁天骄博士(共同通讯作者)以及马里兰大学Howard Wang(共同通讯作者)等人借助自制的固定有原位探测台的扫描电镜,首次实现了对全固态电池体系锂枝晶生长及电解质裂纹扩展微观过程的原位观察,证实了固态电池中锂枝晶生长机制。

 

进一步通过微加工手段巧妙构筑有序三维Ti电极固态锂金属电池,并采用原位中子深度谱(In-situ Neutron Depth Profile,NDP)技术定量研究了锂在三维结构电极中的沉积行为,结果表明了固态电池体系中电极结构设计的重要性。

 

固态锂金属电池在应用上面临固-固界面接触问题的挑战,尤其锂金属沉积及枝晶生长机制尚待进一步研究,对认识溶解-沉积行为以调控均匀沉积有着重要意义。

 

该工作借助原位观察与探测手段,结合定性与定量实验,证实了三维结构电极对锂沉积的有效调控作用。
 

在未来研究中,仍需开拓思路,通过设计构筑不同结构电极,研究电极电场分布等因素对沉积的影响,同时兼顾固态电解质与电极界面相容性,进一步优化筛选具有大面积易制备的电极结构制备工艺,对全固态锂金属电池产业化提供有意义的指导。

In-situ visualization of lithium plating in all-solid-state lithium-metal battery. (Nano Energy, 2019,  DOI:10.1016/j.nanoen.2019.103895)

原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519306020?via%3Dihub
 

中国科学院物理研究所李泓研究员(通讯作者)在国际著名期刊Joule上发表题为“Li-free Cathode Materials for High Energy Density Lithium Batteries”的综述文章

正极转换材料,例如过渡金属卤化物,硫化物和氧化物,表现出高工作电压和高容量,为可充电锂金属电池提供高能量密度。在该综述中,研究者基于热力学计算选择了一系列低成本,环境友好且高能量密度的无Li正极材料,与Li / C负极结合,这些正极材料可为电池提供1000-1600 Wh kg-1和1500-2200 Wh L -1的能量密度。

 

文章讨论了它们的主要挑战,包括容量衰减,高电压滞后,大体积变化以及与电解质的寄生反应,并总结了规避这些问题的最新策略。作者相信所有提及的挑战都能够得到良好解决。随着实际的锂金属负极和固态电解质的发展,转换型正极材料用于下一代高能量密度储能装置具有广阔的前景。

 

这篇综述中,研究者筛选了一系列具有高能量密度的无锂正极。经历转化反应的金属氟化物,硫化物和氧化物是具有吸引力的。这些材料的详细反应机理复杂,并且与粒度,电解质组成,截止电压,电流速率,操作温度等密切相关。
需要实时和原子水平分辨率的全面和定量表征以便澄清。对于实际应用,应考虑主要缺点,包括电压滞后,大体积变化和副反应。讨论了正极改性的可用策略,例如嵌入导电基质中的纳米结构,元素掺杂,表面改性,电压控制,相控制,有效粘合剂和电解质添加剂,以及原位固化。
具有协同功能的组合解决方案可以有效克服所有挑战。无锂正极与含锂负极耦合,建议使用含锂负极与固态电解质偶联,以提高安全性,避免锂与液体电解质之间的副反应。通过上述可能的解决方案,研究者相信无锂正极是有前途的。
 Li-free Cathode Materials for High Energy Density Lithium Batteries (Joule, 2019, 3, 1-17. DOI:https://doi.org/10.1016/j.joule. 2019.07.011.)
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435119303551
简易湿混合方法制备高电压LiCoO2正极材料
中国科学院物理研究所李泓研究员(通讯作者)和张杰男(通讯作者)等介绍了一种简便的湿混合方法,可以将超细AZO纳米粒子均匀地包覆在LCO粒子上。AZO改性LCO在4.5 V(vs.Li/Li+)高压半电池显示出较佳的循环寿命和倍率性能。通过扫描电子显微镜(SEM),能量色散x射线能谱(EDS),透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)等表征手段分析表面改性及电化学性能之间的相关性。此外,通过低阻仪、电化学阻抗谱(EIS)和键价(BV)分析研究了改性LCO的电子和离子传输性质。相关研究成果以Realizing long-term cycling stability and superior rate performance of 4.5 V–LiCoO2 by aluminum doped zinc oxide coating achieved by a simple wet-mixing method为题发表在Journal of Power Sources期刊上

作者开发了一种较为温和的湿混合合成方法,可以实现AZO对LiCoO2薄且均匀的表面包覆。包覆的LCO在4.5 V高压下具有较长的循环寿命和较好的速率性能。通过包覆AZO,LCO表面形成稳定的CEI层,可以显著抑制电解质的分解。此外,AZO包覆层为LCO表面提供了良好的离子和电子导电性,并提高了材料动力学性能。这项工作开发了一种湿混合方法,能有效地涂覆正极材料,此外,AZO具有优异的稳定性和动力学性能,是一种有前景的包覆层材料,可用于修饰其他类型的电池材料。

Realizing long-term cycling stability and superior rate performance of 4.5 V–LiCoO2 by aluminum doped zinc oxide coating achieved by a simplewet-mixing method (Journal of Power Sources.2020.DOI:org/10.1016/j.jpowsour.2020.228423)

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0378775320307278

正极材料修饰助力高压PEO基固态电池
中科院物理所禹习谦&白雪冬&李泓团队就高压正极-PEO基固态电池开展了研究,研究表明:正极中的高催化性氧是造成PEO基固态电池中高压层状氧化物正极不相容的根本原因,而非SPE较窄的电化学窗口。基于此,作者通过表面包覆抑制层状氧化物正极中氧的表面活性或使用非氧-氧化还原活性的4 V级正极实现了4.2 V稳定运行的PEO基固态聚合物锂电池。相关成果以“Enabling Stable Cycling of 4.2 V High-Voltage All-Solid-State Batteries with PEO-Based Solid Electrolyte”为题发表在Advanced Functional Materials上。
  

表明即使PEO-SPE在高于3.9 V的电压下开始氧化,其氧化产物表现出较高的Li+电导率和化学/物理稳定性,仍能保证PEO基固态电池的长期稳定循环。LiCoO2|PEO-LiTFSI|Li电化学性能差源于LiCoO2在高压下的高氧化能力,这不仅加速了PEO-SPE的分解,而且驱动了LiCoO2自身氧释放,导致界面性能迅速恶化。当使用表面包覆LiCoO2或不具有氧化性的LiMn0.7Fe0.3PO4时,PEO基固态电池在高充电截止电压下(4.2 V vs Li/Li+)表现出良好的循环稳定性。该工作表明,如果正极材料经过精心选择或适当处理,PEO基固态电池可以在更高的电压下工作并获得更高的能量密度。因此,固态电池设计中,电解质和电极的界面特性,而非SPE本身的稳定性,是一个更为关键和值得关注的问题。

Enabling Stable Cycling of 4.2 V High-Voltage All-Solid-State Batteries with PEO-Based Solid Electrolyte (Adv. Funct. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adfm.201909392)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201909392


高压正极-电解质界面相(CEI)形成与演变的基本过程研究

中科院物理所/中国科学院大学/长三角物理研究中心的Xiqian Yu和李泓研究员(共同通讯作者)在 ACS Applied Materials & Interfaces期刊上发表了“Investigations on the fundamental process of cathode electrolyte interphase formation and evolution for high-voltage cathodes”的最新研究。作者采用X射线光电子能谱(XPS)提取了三类最流行高压正极即层状Li1.144Ni0.136Co0.136Mn0.544O2(LR-NCM)、Li2Ru0.5Mn0.5O3(LRMO)以及尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4的CEI形成和演变信息,阐述了晶体结构、化学组成和截止电压对CEI成分的影响。这些正极中,尖晶石正极在电池循环中具有最稳定的CEI层。而基于4d过渡金属Ru的层状正极则在刚接触电解液就快速形成较厚的CEI。更重要的发现是,高压时的阴离子氧化还原反应(ARR)活化被证实在后续循环中主导着CEI的演变。综合来看,不同正极中不同的CEI行为是由一系列纠缠过程所造就的,包括电解液/Li盐分解、CEI组分解离以及CEI解离物的再沉积。所有这些发现将为未来高压LIBs的界面设计提供合理指导。

 

Investigations on the fundamental process of cathode electrolyte interphase formation and evolution for high-voltage cathodes (ACS Appl. Mater. Inter., 2019, DOI: 10.1021/acsami.9b16727) 

锂离子电池的实际性能评估

中科院物理所李泓研究员在国际期刊《Joule》发表了一篇题为“Practical Evaluation of Li-Ion Batteries”的论文,并且专门组装出一批软包电池,针对电池的各项参数和性能进行解读,旨在帮助更多研究人员更好的找出问题所在,进一步缩短实验室和产业的差距。作者认为,尽管实验室测试系统不可能有一套标准,但研究人员必须要明白,纽扣电池的实验设计、电池制作和测试方案对结果有着重要的影响。只有明确一些概念和参数,才能在下一代采用锂负极的锂电池开发中共同合作,共谋发展。本文内容精炼,且行文一气呵成,非常值得一读。

Hong Li, Practical Evaluation of Li-Ion Batteries. Joule. 2019, 3, 911–914, DOI: 10.1016/j.joule.2019.03.028

 

 

 



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(责任编辑:dongjie)
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